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固體所在選擇性加氫催化轉化方面取得重要進展
文章來源: 龔萬兵 發布時間: 2019-01-29

  近期,固體所環境與能源納米材料中心在選擇性加氫催化轉化方面取得重要進展,構筑了具有超高催化活性、選擇性以及穩定性的包含Co-Nx活性位點的非貴金屬催化劑相關研究成果發表在國際知名期刊Advanced Materials(Adv.Mater.2019,DOI: 10.1002/adma.201808341) 

  生物質是地球上最豐富的可再生資源之一,在合適催化劑的作用下,可以轉化成燃料和化學品用來取代化石資源。由于其豐富的含氧量,生物質衍生平臺分子的選擇性加氫被認為是生物質精細化工生產中應用最廣泛的方法之一。目前加氫催化劑的活性組分主要依賴于貴金屬(PtAuPdRu等)活性位,但其儲量低且價格昂貴,嚴重制約了其規模化應用。因此,開發低成本的非貴金屬活性加氫催化劑實現生物質應用的關鍵。 

  傳統負載型非貴金屬納米催化劑由于形貌和尺寸均一、活性位點單一,導致了其在加氫催化過程中的活性、選擇性以及穩定性差近期,基于金屬有機框架(MOFs)材料制備低成本高催化活性金屬--碳結構的催化劑體系得到了研究者的廣泛關注。但是MOFs高溫直接碳化會導致N含量和孔隙率下降,影響材料的催化性能。因此,需要構筑合適的納米結構保持材料的催化活性。ZIF-67前驅體衍生的N摻雜碳納米管包裹3d過渡金屬納米催化劑,由于其獨特的結構和成分設計已被證明是一種高效的電催化劑。研究者們將其優異的電催化性能主要歸因于化學組分(適當的N摻雜)和多級中空結構的協同作用。然而,基于這種特殊結構的金屬--材料原位衍生的過渡金屬納米顆粒的催化潛力還未被充分挖掘,特別是對于傳統熱催化的研究鮮有報道。 

  為此,固體所研究人員采用兩步熱解法制備了ZIF-67衍生N摻雜碳納米管包裹的Co納米顆粒催化劑。由于高溫分步熱解使得碳納米管的生長更有序,同時一維碳納米管結構可有效阻止碳化過程中Co顆粒的增大和團聚,使得Co納米顆粒被高度均勻的包裹N摻雜碳納米管的頂端,平均顆粒尺寸為10.4 nm,如圖1所示分析表明,所構筑的催化劑存在大量的Co-Nx活性位,進而導致非貴金屬催化劑具有超高的催化活性、選擇性以及穩定性。進一步分析表明,這類具有高活性位點的催化劑甚至可以在室溫下選擇性地將含有、酮、羧基硝基官能團生物質基化合物選擇性加氫轉化為相應的高附加值精細化學品,其催化性能達到甚至超過現有貴金屬催化劑的水平。相關研究為制備具有高效非貴金屬基加氫催化材料提供了新的、有效的途徑,并為新的加氫活性位的理解提供了實驗基礎。 

  該項工作得到了國家自然科學基金的資助。 

  文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.201808341 

1. (a-d) 材料SEMHAADF-STEM圖和HRTEM(e-f) Co 2p and N 1s 譜圖 (g) XANESEXAFS譜圖 

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